Az első ásatást Nimrudban 1845-ben egy francia származású angol, Austen Henry Layard végezte. Layard, akinek nagybátyja némi sikert ért el Ceylonban, 1839-ben érkezett hosszú időre a Közel-Keletre. Londonból indult útnak, és szándékában volt, hogy szárazföldön Ceylonba utazzon, hogy közszolgálati kinevezést szerezzen, remélve, hogy nagybátyja nyomdokaiba léphet. De hamar beleszeretett magába az utazásba, és a következő éveket Perzsiában, Kis-Ázsiában és a Közel-Keleten vándorlással töltötte. Rövid időre kinevezték a konstantinápolyi Sir Stratford Canning titkárának, majd 1845-ben Irakba indult, hogy asszír régiségeket kutasson. Kezdetben Paul-Émile Botta francia régész hívta meg, hogy csatlakozzon a Tigris Moszultól átellenes partján található Kouyunjik-halom feltárásához. De aggódva a város lakosságának éber tekintete miatt, inkább kiválasztott egy helyet, mintegy húsz mérföldre délre: Nimrud városát.
A Kalhu lelőhelyet, amelyet egy 140 láb magas kúp alakú halom ural, amely egy nagy zikkurát maradványait tartalmazza, Layard korábbi utazásaiból ismerte a régióban. A várost a Genezisben Calahnak hívták, romjait pedig Xenophon írta le, aki Larisának nevezte el. A helyszínt a későbbi években „Nimrud”-nak nevezték el, annak a helyi hagyománynak köszönhetően, amely a várost a bibliai Nimródhoz kapcsolta. A város i. e. 612 körül a babilóniaiak kezére került, és elhagyták. A helyet Claudius Rich írta le, de nem ásta fel 1820-ban, és Layard volt az első, aki szisztematikusan feltárta a romokat.
„Kelet felé magas dombok sorakoztak, s volt egy piramis formájú, amely kiemelkedett közülük…. Elhelyezkedése alapján könnyen beazonosítottuk: e volt a priamis, amelyet Xenophón is leírt, s amelyet tízezer (bucka) vett körül: 23 évszázaddal ezelőtt ezeket, pontosabban egy már akkor is romokban hevert ókori város maradványait látta a görög tábornok.”
írta Layard
A helyi oszmán uralkodók gondot okoztak Layardnak, különösen Mohamed pasa, Moszul zsarnoki oszmán kormányzója és Moszul kadıja, egy oszmán tisztviselő, aki azt hitte, hogy Layard az asszír szobrokat „a királynőd palotájába akarta küldeni, aki a többi hitetlen imádja ezeket a bálványokat.” Aggodalomra adott okot, hogy a felfedezett szobrokat istenkáromló bálványként semmisítik meg, ahogyan az 1820-ban Claudius Rich által Koyunjikban feltárt szobor esetében történt. Más helyiek biztosak voltak abban, hogy Layard a halmokon belüli arany elhelyezkedésére vonatkozó információkat, míg egyesek úgy vélték, hogy az európai régészek bizonyítékokat kerestek arra vonatkozóan, hogy a terület egykor a frankok birtokában volt, hogy igazolják a régió gyarmati elfoglalását. Layardnak többször is meg kellett szereznie az engedélyt az ásatáshoz.
Layard nimrudi ásatásai eredményesek voltak. Elsődleges célja az asszír szobrászat felfedezése volt, és ezt a lelőhelyet bőségesen biztosította. Layard kortársainak eltérő elképzeléseik voltak a műalkotások és a feliratok relatív fontosságáról.
A feltárások óriási lapos doborműveket hoztak a felszíne, rajtuk harckocsik, harcosok, városok ostromai, gyászoló asszonyok voltak. Ezen kívül aranyozott elefáncsont tárgyakat találtak, közöttük egy olyannal, amin egy kezében az élet egyiptomi jelképét (ankh) tartó király volt. Layand ekkor biztos volt benne, hogy Ninivét találta meg. Valójában viszont Nimrúd városára bukkant.
Layand ásatásait 1945 és 1851 között tovább folytatta és ekkor tárta fel Assur-nászir-apli, III. Sulmánu-asarídu és Assur-ah-iddina palotáit.
Layard leleteinek nagy részét Londonba szállította, ahol ezek alkották a British Museum asszír régiséggyűjteményének magját. Az expedíció főbb leletei között volt két hatalmas szárnyas oroszlán, amelyeket Layard ragaszkodott ahhoz, hogy épségben maradjanak, ellentétben a hasonló khorsabadi lamassukkal, amelyeket kisebb részekre vágtak, hogy a Louvre Múzeumba szállítsák. Layard egészben mozgatta szárnyas oroszlánjait, nagyjából ugyanúgy, ahogy az ókorban eredetileg Nimrudba szállították őket.
Layard Nimrudban és Ninivében végzett munkája sok izgalmat váltott ki Angliában. Csalódottságára munkatársai közzétették néhány levelét a londoni sajtóban, és nyomás nehezedett rá, hogy tegyen közzé felfedezéseiről teljes beszámolót.
Layard gyorsan összeállított egy hosszú, kétkötetes beszámolót iraki utazásairól, amelyet John Murray adott ki 1848-1849-ben Ninive és maradványai címmel. (Bár a mű a Kouyunjik lelőhelyet is tárgyalja, a könyv elsősorban a nimrudi ásatásokról szól. A cím Rawlinson elméletén alapul, amely szerint a nimrudi lelőhely valójában Ninive volt. A Moszullal szemközti Ninive valódi helyét nem sokkal e publikáció után határozták meg.) Ninive és maradványai azonnali bestseller volt. Az ásatásról és a felfedezésekről szóló részletes beszámolón túl Layard szövege egy élénk utazási narratíva, tele a helyi élet és szokások részleteivel, az oszmán uralkodók és az arab törzsek közötti politikai intrikákkal, valamint az iraki és perzsa vallási kisebbségek helyzetével kapcsolatos megfigyelésekkel.
A kétkötetes könyvhöz Ninive emlékei címmel pazar tányérkötet is társult. A 100 kiválóan renderelt metszetet és litográfiát tartalmazó mű nélkülözhetetlen útmutató a Layard nimrudi és ninivei kezdeti ásatásai során feltárt anyagokhoz. A kötetben látható szobrok és domborművek közül sok túl törékeny volt ahhoz, hogy eltávolítsák, vagy a feltárás során megsérültek, így ezek a lemezek a rendelkezésre álló legjobb feljegyzések állapotukról és tartalmukról. A színes címlap szövege orientalista ékírásos stílusban van nyomva.
Layard 1849-ben egy második expedíciót is végrehajtott, ezúttal a Koyunjik-halomra (Ninive tényleges helyére) és Babilonra összpontosítva, számos más helyszínt rövid látogatással. A második expedíció egyik fő lelete az Ashurbanipal könyvtára volt, amely mintegy 25 000 ékírásos táblából állt, és a Gilgames-eposz legteljesebb ismert szövegeit tartalmazza. E táblákról Layard – még azelőtt írt, hogy a lelet tartalmát teljesen megvizsgálták volna – kijelentette:
„Nem tudjuk túlbecsülni az értéküket. Anyagokkal látnak el bennünket az ékírásos karakter teljes megfejtéséhez, Asszíria nyelvének és történelmének helyreállításához, valamint népének szokásai, tudományai és – talán hozzátehetjük – irodalmának megismeréséhez.”
Miután rájött, hogy amire bukkant, az nem Ninive, 1849-ben tovább folytatta a kutatásait és Moszullal szemköszt, Kujudzsiknál kezdett ásatásba. Ezen a területen 1820-ben Claudius Rich már végzett kutatásokat. Layard feltételezése szerint a közelben lévő halmok Ninivét rejtették. Miután Ninrúdot elhagyta a következő tárult a szeme elé:
„Az egész vidék, ameddig a szem erről a pontról elláthat, hajdan valószínűleg az asszír főváros épületeinek és kertjeinek adott otthont – egy olyan hatalmas városnak, amelyen három nap alatt lehetett átkelni. Korábban egy távoli piramis már messziről mutatta a utazóknak, merre van Ninive… Az én érdeklődésemet a kissé távolabb húzódó, hosszú, sötét színű halmok keltették fel leinkább. Lelassítottam a lovamat, hogy még egyszer utoljára végighordozzam rajtuk a tekintetemet… azután továbbügettem Moszul irányába.”
Moszulba érve Layard elküldte a helyszínre a munkásait, hogy azonnal elkezdjék az ásatásokat Kujundzsiknál. Pár nappal később, amikor a helyszínre ért a kövekezőket írta:
„Rögvest a romokhoz lovagoltam. Az árokba lépve láttam, hogy a munkások egy falba és egy bejárat maradványiba botlottak. Az egyetlen felszínen látható deszkát tűz pusztította el szinte teljesen, s egy mély vízmosás szélén hevert, amely egészen a halom távoli, déli feléig húzódott.”
Ebben a „vízmosásban” volt Szín-Ahhé-Eriba palotája. Layard Ninive kapui előtt állt. Az ezt követő két évben közel 80 helyiséget tartalmazó palotát tárt fel, melyet páratlanul szép alabástrom domborművek díszítettek, kapuját pedig szárnyas bikák őrizték.
A feltárások során kiderült, hogy a város 7 négyzetkilométeren terült el, óriási falak vették körül és 15 kapuja volt.
Layard második útja egy másik kétkötetes munkát eredményezett, a Felfedezések Ninive és Babilon romjaiban, valamint egy második lemezkötetet, a Ninivei emlékművek második sorozatát. Ez a kötet nagyrészt a Kouyunjik lelőhelyen található Sennacherib palotából származó domborművekre és szobrokra összpontosított. (Ezzel a művével Layard domináns pozícióba került Ninive elhelyezkedését illetően, bár nem kommentálta az előző könyvben Nimrudot Niniveként azonosította). A domborművek közül Layard a következőt írja a bevezetőben: „Néhány a legnagyobb érdeklődésre tart számot a Szentírásban említett események szemléltetéseként.” A gyűjtemény homlokzata egy színes litográfia, amely Nimrud megjelenését képzeli el a Szentírásban. csúcsa élénk színű zikkurattal és palotákkal, aktív folyami forgalommal a Tigrisen és pihenő pásztorokkal az előtérben.
Az asszír lelőhelyek második feltárását követően Layard belépett a politikába, és sok évet töltött brit nagykövetként Konstantinápolyban. Leleteiről 1851-ben egy további kiadvány is megjelent: Feliratok az ékírásos karakterben az asszír emlékművekről. Bár hozzájárult némi kezdeti szerkesztői munkához, úgy tűnik, Layard kevéssé érintett a végső publikációban. A kötet az egyik első kötet, amelyet ékírásos betűtípussal nyomtattak, olyan betűtípussal, amelyet úgy tűnik, a londoni Harrison és Son nyomdászok készítettek a kiadványhoz. Nyugdíjba vonulásakor Layard egy könyvet írt, amely részletezi korai közel-keleti utazásait, régészeti expedícióit megelőzően, Korai kalandok Perzsiában, Susianában és Babilóniában címmel, amely 1887-ben, majd 1887-ben jelent meg, és rövidített kiadásban újra kiadták halála után, 1894-ben.
